中科大环境系PNAS: 高性能单原子催化剂缓释合成新策略

第一作者：顾朝海，王嵩通讯作者：江俊教授、张爱勇教授、俞汉青教授通讯单位：中国科学技术大学论文DOI: 10.1073/pnas.2311585120全文速览开发用于活化过氧化氢选择性产羟基自由基的高性能单原子催化剂（SACs）是水净化应用的理想选择。然而，由于难以控制的金属前体锚定事件，如何合理设计和可控合成具有明确原子和电子构型的SACs，仍然是非均相催化领域面临的巨大挑战。本研究发展了一种简便可控的缓释合成（SRS）策略，通过缓释效应平衡金属前体供给和锚定位点形成之间的供需关系，优化了单原子锚定的位点选择性和效率。以Cu SACs为例，系统研究了SRS策略对单原子金属中心电子结构和配位环境的优化，并结合实验和理论计算阐明了单Cu位点活化过氧化氢的构效关系转变。研究结果表明，得益于SRS策略带来的电子金属载体相互作用（EMSI）与 ………………………………