杨福课题组PNAS: 晶界工程优化氧空位提高电催化氮还原性能

第一作者：钟秀，袁恩先通讯作者：杨福、袁爱华、洪辉翔通讯单位：江苏科技大学、南洋理工大学论文DOI：10.1073/pnas.2306673120全文速览电催化氮还原是一个具有挑战性的过程，需要实现较高的氨产率和合理的法拉第效率。为了解决这一问题，本研究开发了一种通过在N掺杂碳纤维上原位锚定界面生长的超细MoO2纳米颗粒的催化剂。通过优化热处理条件，在MoO2纳米颗粒之间产生了大量的晶界，这导致了氧空位的比例的增加。这反过来又改善了电子的转移，从而产生了高活性的反应位点和有效的氮捕获。所得到的最佳催化剂MoO2/C700优于商业MoO2和最先进的氮还原催化剂，在−0.7 V vs.RHE下，在1 M氢氧化钾电解质中，氨产率和法拉第效率分别为173.7 μg h−1mg−1cat和27.6%。原位X射线光电子能谱表征和密度泛函理论计算验证了N2吸附的电子结构效应和对氧空位的 ………………………………