南开大学肖力军JACS：镍催化二烯、醛、硼酸不对称三组分偶联，高立体选择性合成聚酮结构单元

主要观点总结

本文介绍了南开大学的肖力军课题组基于氧化环金属化策略的催化合成研究，通过发展具备双重CH−π作用的手性螺环配体镍催化剂，实现了1,3-二烯、醛以及硼酸的不对称多组分偶联反应，为聚酮结构的高立体选择性合成提供了新方法。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

聚酮化合物具有抗菌和抗癌等生物活性，开发高效且具高立体选择性的聚酮结构合成方法具有重要意义。

关键观点2: 研究目的

开发步骤简化、高效的催化不对称多组分合成新策略，丰富聚酮化合物的合成方法体系。

关键观点3: 研究成果

肖力军课题组通过发展具备双重CH−π作用的手性螺环配体镍催化剂，实现了不对称多组分偶联反应，该方法具有单一步骤高效构建两根碳−碳键、精准构建烯烃单元、获得优异对映选择性和非对映选择性等特点。

关键观点4: 反应体系的底物适用性

该反应体系对多种醛类底物和硼酸类底物具有良好的适用性，能够高效地实现多种复杂天然产物和药物分子的转化。

关键观点5: 机理研究

通过DFT计算，明确了主、次对映体形成路径，揭示了转金属化是对映选择性的决定步骤，配体中的噁唑啉单元在反应中起到双重作用。

关键观点6: 研究意义

与传统的两组分偶联反应相比，该三组分偶联策略显著提升了聚酮结构单元合成的原子经济性和步骤效率，为聚酮分子的高效合成提供了新思路。