南开大学于凯教授课题组ACS Catal.：界面氧空位的局域电子结构调控促进Pt/Ce1-xMxO2−δ氧活化能力

▲共同第一作者：杨蔚萍、齐福园 共同通讯作者：楼兰兰、于凯  通讯单位：南开大学论文DOI：10.1021/acscatal.3c06234 （点击文末「阅读原文」直达链接）  全文速览氧化物负载金属催化剂的界面非对称氧空位被认为是O2活化反应的活性位点，而O2活化是许多氧化还原催化过程中的关键反应步骤。本文基于Pt/Ce0.95M0.05O2-δ材料，构建了一系列具有不同配位结构的界面Pt/Ce-Ov-M (Ov：氧空位，M=Y, La, Pr和Nd)位点。结合实验和理论计算，研究界面Pt/Ce-Ov-M非对称氧空位位点上的局域电子扰动效应。结果表明，来自Pt d-带和M d/f-带的电子在界面氧空位上富集，可以显著促进O2的活化，为揭示界面氧空位电子效应提供依据。  背景介绍氧化物负载金属催化剂表界面上具有非对称配位结构的氧空位位点由于其配位不饱和以及富电子的性质，对O2或含氧小分子化合物具有 ………………………………