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南开大学朱守非教授课题组Angew:铁催化烯丙位C(sp³)‒H键硅化-自旋交叉效率决定化学选择性

化学加  · 公众号  · 化学  · 2024-03-20 14:31
从自旋的角度出发,过渡金属催化剂可分为闭壳层催化剂和开壳层催化剂,以铁等3d金属配合物为代表的开壳层催化剂电子自旋态丰富,反应途径多样,常常表现出异于传统闭壳层催化剂的性质,具有重要发现机遇。揭示开壳层催化剂的自旋效应是提升地壳丰产金属催化剂理性设计水平的关键,还有望突破闭壳层催化剂的局限,为催化领域带来颠覆性变革,具有重要研究价值。然而迄今人们对自旋效应的理解非常有限,阻碍了开壳层催化剂的理性设计。自旋交叉是一种重要的自旋现象,然而目前人们对自旋交叉影响化学反应的认识主要局限于其可降低反应能垒(图1A),对其更多维度的认识将为理解和应用开壳金属层催化剂的自旋效应带来重要突破。南开大学朱守非教授课题组长期关注开壳层催化研究,该课题组近年来发展了一系列新型开壳层铁系 ………………………………

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