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苏徽/潘军/刘庆华Nat. Commun.：原位调控活性位配位场用于高效氧还原及其反应机制

邃瞳科学云 · 公众号 · · 2024-02-24 08:34

第一作者：刘美欢，张静通讯作者：苏徽，潘军，刘庆华通讯单位：中国科学技术大学，中南大学，湖南师范大学论文DOI：10.1038/s41467-024-45990-w全文速览具有四氮配位的金属原子（M-N4）基团的单原子催化剂，在电催化氧还原反应（ORR）方面具有良好的应用前景，但由于M-N4基团中电子的对称分布，导致中间体的吸附强度不理想，限制了其性能的提高。本工作通过简单的两步热解策略，成功地在氮掺杂碳纳米片中制备了配位可调的单原子Co基催化剂，通过引入轴向Cl配位形成了Cl-Co-N4基团，成功地打破了M-N4电子局域对称性，实现了局域电四极跃迁（1s到3d跃迁）和局域电偶极跃迁（1s到2p跃迁）。原位表征技术揭示在氧还原过程中Cl-Co-N4在反应初期动态释放两个N配位，形成不饱和Cl-Co-N2结构，促使Co 位点3d电子填充向低d ………………………………

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