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中国青年学者领衔!CaCO₃,还能发Nature Materials!

高分子科学前沿  · 公众号  · 化学  · 2024-11-11 07:50
    

主要观点总结

本文研究了钙(双)碳酸盐的致密液相(DLP)的形成、化学演化和固化过程。使用一系列实验方法和分子模拟来理解DLP的特性、转化途径以及其在钙碳酸盐矿化中的作用。

关键观点总结

关键观点1: DLP的形成和性质

研究发现DLP是通过液-液相分离形成的,具有类似液体的行为,如扩散、融合和旋转。通过透射电子显微镜(TEM)和核磁共振(NMR)实验,研究了DLP的组成和物理结构在固化过程中的演变。

关键观点2: DLP的形成动力学

通过等体积的CaCl2和NaHCO3溶液混合实验,观察了DLP的形成过程。使用动力学成像方法,如透射电子显微镜(TEM),确定了DLP的形成动力学,包括液滴的扩散、旋转和碰撞。

关键观点3: DLP的组成演化

通过原位NMR实验,确定了DLP的组成及其随时间的变化。观察到HCO3-离子与Ca2+离子在溶液中的缔合,形成富含H2O的Ca2+·(HCO3-)2 DLP。随后,DLP通过分解反应转变为无定形碳酸钙(ACC)。

关键观点4: DLP到ACC的转变

通过液体相位透射电子显微镜观察了DLP固化成含水无定形碳酸钙(ACC)的过程。发现存在两种固化途径,包括形成空心颗粒和缓慢生长质量密度更高的颗粒。

关键观点5: 分子模拟理解DLP的形成和转变

使用分子模拟协议来模拟DLP的形成和转变过程。模拟结果表明,DLP是由Ca2+和HCO3-组成的溶液通过液-液相分离形成的。通过数值滴定实验模拟了不同pH条件下的物种分布和DLP的稳定性。


文章预览

矿物的演化,钙(双)碳酸盐的致密液化过程 成核是结晶过程中的初始阶段,预测其进展是材料科学、地球科学和生物学领域的一项关键挑战。尽管经典成核理论在多种情况下似乎成功解释了成核现象,但由于该成核模型未考虑自由能和动力学复杂性,它无法解释日益增多的体系中的成核现象。特别是当体系远离平衡态时,高化学势会开辟通往最终稳定相的途径,这些途径会经过亚稳态,其中一些亚稳态在转变之前只能短暂且微观地存在。这些状态可能包括致密液相(DLP),它们可能通过液-液相分离而形成,无需通常阻碍成核的自由能垒。 碳酸钙是一个典型的例子,它强调了理解和控制通过DLP的多步成核途径的重要性。尽管人们已经在定义CaCO 3 结晶途径方面取得了很大进展,但任何常见多晶型物在结晶过程中都可能出现,无序相的瞬态性质以及 ………………………………

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