主要观点总结
本文介绍了一种新的铁掺杂结晶氮化碳（Fe-CCN）材料，该材料在二维Fe-CCN膜/PMS系统中能够优先启动基于单线态氧（1O2）的有机污染物纳米氧化。通过DFT计算、EPR表征和ROS淬灭实验等证明了Fe-CCN材料的高选择性产生1O2的能力，以及其在膜封闭式AOP中进行基于1O2的氧化反应的实际意义。文章还介绍了Fe-CCN膜的优势、制备过程、催化降解性能、抗干扰能力及广泛的应用前景。
关键观点总结
关键观点1: 研究背景及目的
高级氧化工艺（AOPs）中基于过氧化氢（H2O2）和过一硫酸盐（PMS）的工艺通过产生强效自由基物种，能够有效降解各种新兴污染物。然而，由于非特异性氧化反应的选择性有限，这些自由基驱动的途径很容易受到复杂水基质中各种共存无机离子和天然有机物（NOM）的干扰。因此，开发能够更有效、高选择性地生产1O2的催化材料成为迫切需求。本文旨在解决这一问题，介绍了一种新型的Fe-CCN材料。
关键观点2: 材料与方法
本文研究了一种没有额外掺N的铁掺杂结晶氮化碳（Fe-CCN）材料，通过“熔盐法”合成了Fe-CCN材料并制备了二维Fe-CCN纳米片。利用HRTEM、XRD、HRTEM-EDS mapping等手段对材料进行表征，通过淬灭实验和EPR测试等实验方法证明Fe-CCN产生的主要活性物质是1O2。
关键观点3: 实验结果及讨论
实验结果表明，Fe-CCN膜/PMS系统具有出色的BPA降解性能，对天然有机物（NOM）具有出色的抗干扰能力。与传统的烧杯批实验相比，Fe-CCN膜/PMS系统体现出更高的BPA降解速率。DFT计算表明，Fe-O-N构型改变了铁位点中心的电子结构，增强了对PMS的吸附，并促进了热力学上有利的-O*中间体的生成，从而快速、高选择性地生成1O2。
关键观点4: 研究意义与展望
该研究为水处理应用中选择性生成1O2以降解有机污染物提供了新的高效解决方案。Fe-CCN膜的纳米限域结构提高了1O2的产生，改善了降解动力学，并能抵御NOM的干扰。该研究还利用实验和理论方法全面了解了膜基-AOP中的非自由基机制。未来可进一步研究Fe-CCN结构的精细调控及其对基于PMS/H2O2的类芬顿氧化系统中1O2或自由基生成途径的影响。
文章预览
▲第一作者：陈被召 共同通讯作者：王钟颍，蒋毅 通讯单位：南方科技大学，香港理工大学 论文DOI：10.1016/j.apcatb.2024.124827 （点击文末「阅读原文」，直达链接） 全文速览 本文开发了一种没有额外N引入的铁掺杂结晶氮化碳（Fe-CCN）材料, 由其组装的2D Fe-CCN 膜/PMS 系统能够进行单一的单线态氧 （ 1 O 2 ） “ 限域 ” 氧化，独特的 Fe-O-N 构造和 Fe-CCN 膜通道内最小的扩散距离有望大幅提高 1 O 2 的生成效率，并促进从催化表面到目标有机污染物的传质。该研究结合详细的密度泛函理论 DFT 计算和菲克第二定律模型，以揭示 Fe 掺杂 CCN 在 PMS 活化过程中产生 1 O 2 的基本机制，以及对 1 O 2 的分布和浓度进行建模，以便深入了解 Fe-CCN 膜纳米通道内的纳米限域机制和效率。此外，通过对降解动力学、 1 O 2 强度和 NOM 干扰的全面评估，并在批量实验中与传
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