主要观点总结
本文介绍了一种聚合物氮化碳基光催化剂的设计和合成,通过协同修饰N空位和CoO x 原子团簇,实现了在纯水中高效光催化合成H2O2。该催化剂具有优异的活性、选择性和稳定性,通过一系列实验和理论计算,深入研究了其催化反应机制和增强机理。作者还介绍了相关团队在光催化领域的其他研究成果。
关键观点总结
关键观点1: 研究背景
随着全球能源危机和环境污染问题的日益严重,开发绿色、可持续的半导体光催化技术成为解决这些问题的重要手段。特别是以光催化技术合成过氧化氢(H2O2)作为一种环境友好的多功能氧化剂和潜在的液态能源载体,具有重要的研究意义和商业价值。
关键观点2: 研究亮点
1. 高活性光催化剂的协同设计策略:通过协同缺陷工程和活性位点工程,将致密的CoO x 原子团簇沉积在富含N空位的氮化碳载体上,抑制光生载流子的复合,同时提高表面反应效率。2. 纯水中优异的光催化H2O2活性:在可见光照下,CoO x -NvCN的H2O2产率达到244.8 μmol L -1 h -1 ,在420 nm处的表观量子产率(AQY)为5.73%,太阳能-化学能转换效率(SCC)为0.47%,超过目前报道的大多数氮化碳基光催化剂。3. 结合实验和理论计算深入研究了催化性能增强机理:N空位的引入显著优化了氮化碳的电子结构,有利于加速光生载流子的分离;CoO x 原子团簇作为反应的活性位点,促进了O 2 的吸附和活化,不仅提高了2e - ORR选择性,而且降低了关键中间体*OOH的形成能垒,加速了H2O2的生成。
关键观点3: 研究方法
本研究通过热蚀刻方法制备富含N空位的氮化碳载体,然后通过光诱导沉积的策略制备N空位和CoO x 原子团簇共同修饰的氮化碳光催化剂。利用一系列先进表征技术,如球差电镜、X射线衍射、红外光谱、X射线光电子能谱等,对催化剂的形貌、结构、光电特性进行了系统研究。同时,结合密度泛函理论计算,深入研究了催化剂的催化性能增强机理。
关键观点4: 研究结果
研究表明,N空位和CoO x 原子团簇的协同作用显著提高了聚合物氮化碳的光催化性能。在光照条件下,催化剂表现出优异的H2O2生成活性,其产率、AQY和SCC均优于大多数已报道的氮化碳基光催化剂。
关键观点5: 研究展望
本研究为合理设计低成本、高活性、高选择性的H2O2光催化剂提供了研究思路和实验指导。未来,该团队将继续致力于开发更高效稳定的氮化碳基光催化剂,并深入研究其在能源转化、环境保护等领域的应用。
文章预览
第一作者:侯继祥,王凯文 通讯作者:张旭,郑坤 通讯单位:北京工业大学 固体微结构与性能北京市重点实验室 论文DOI:10.1021/acscatal.4c00334 全文速览 光生载流子复合严重,以及表面反应效率较低,是目前发展的光催化剂仍然面临的两大挑战。本文提出了一种由N空位和CoO x 原子团簇协同修饰的聚合物氮化碳(CoO x -NvCN),用于在纯水中高效光催化合成H 2 O 2 。在可见光照下,CoO x -NvCN的光催化H 2 O 2 产率达到244.8 μmol L -1 h -1 ,在420 nm处的表观量子产率(AQY)为5.73%,太阳能-化学能转换效率(SCC)为0.47%,超过目前报道的大多数氮化碳基光催化剂。系统性的实验和理论计算结果表明,N空位的引入极大地优化了氮化碳基底的光电响应特性,提高了光生载流子分离效率;CoO x 原子团簇作为高活性和高选择性的反应中心,促进了O 2 的吸附和活化,降低了关键中间
………………………………