大连化物所Angew: 基于母体分子筛空间铝分布合成调控实现满足目标酸催化反应的精准碱处理改性

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第一作者：李俊杰、陈慧慧 通讯作者：李秀杰、朱向学、徐舒涛 通讯单位：中国科学院大连化学物理研究所 论文DOI： https://doi.org/10.1002/anie.202416564 全文速览 通过碱处理在分子筛中构建介孔结构是改善其扩散性能的有效方法。然而，在酸催化反应中，Brönsted酸位点(BAS)密度的无规律变化常常抵消了这一优势。在此背景下，本论文揭示了ZSM-5分子筛碱处理过程中铝空间分布的关键作用，并提出精确碱处理方法以获得适用于目标反应的理想BAS密度。利用包括透射电镜、固体核磁共振(MAS NMR)技术在内的多种表征手段，详细追踪了碱处理过程中硅铝物种的演化。结果表明，在空间铝分布较均匀的样品中，骨架铝在碱处理过程中会脱落并转化成Al(OH) 4 - 沉积在Si-OH附近，而这些沉积的Al(OH) 4 - 在煅烧过程中容易转化为NMR不可见的铝物种，并且该物种对Brönsted ………………………………