「国家杰青」翟天佑领衔！华中科技大学刘友文JACS | CO₂电合成正丙醇的预质子化路径！

主要观点总结

本文报道了一种新的二氧化碳电还原生成正丙醇的预质子化反应路径，通过混合配位铜催化剂实现高效合成。该路径改变了速率决定步骤并降低了能垒，实现了创纪录的正丙醇法拉第效率和部分电流密度。该研究对于实现碳中和目标和开发高效、高选择性合成正丙醇的新型催化剂具有重要意义。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

二氧化碳电还原反应（CO2 RR）是将可再生电力转化为高附加值的碳基燃料和化学品的一种策略。正丙醇因其高能量密度、易于储存和运输以及作为工业溶剂和化工原料的广泛应用而备受关注。然而，通过CO2 RR高效、高选择性地合成正丙醇仍然是一项巨大的挑战。

关键观点2: 研究亮点

作者提出了一种全新的预质子化反应路径，通过设计一种具有高低配位铜位点共存的混合配位铜（MCN-Cu）催化剂，实现了二氧化碳电还原高效合成正丙醇。该路径改变了传统的高能垒CO-CO耦合过程，通过先质子化后偶联的新机制实现了高效、高选择性的正丙醇合成。

关键观点3: 新型催化剂设计

作者设计的MCN-Cu催化剂由高配位和低配位铜位点组成。高配位铜主要生成CO，并通过溢出效应为低配位铜创造一个富含CO的环境。低配位铜位点的特点是具有较低的CO吸附能和增强的水分解能力，促进了C1和C2中间体的预质子化。

关键观点4: 实验结果

通过密度泛函理论（DFT）计算和原位表面增强拉曼光谱（SERS）实验，作者证实了预质子化路径的有效性和关键中间体的存在。该催化剂实现了创纪录的17.6%的正丙醇选择性和78.5 mA cm-2的部分电流密度。

关键观点5: 意义

这项研究对于实现碳中和目标以及开发高效、高选择性合成正丙醇的新型催化剂具有重要意义。它为解决二氧化碳减排和能源存储问题提供了一种新的策略，并展示了混合配位铜催化剂在电化学反应中的潜在应用。