河北工业大学李春利/刘加朋ACS NANO：碘掺杂通过转化吸附行为促进串联催化实现高效电化学硝酸盐还...

主要观点总结

该文章研究了电化学硝酸盐还原反应（NO3RR），这是一种同时处理高浓度硝酸盐废水和绿色合成氨的方法。工作中通过温和的碘化铵刻蚀同步掺杂策略制备了具有I-CoN4位点和Co AC位点的Co SAAC/INC。研究发现第二壳层的碘掺杂有效调节了CoN4的电子结构，并诱导了H2O/*H向NO3−的有利吸附。相邻的Co AC位点促进了H2O的解离，为后续的加氢反应提供丰富的活性氢，与I-CoN4位点共同发挥串联催化作用。这项工作不仅阐明了杂原子掺杂引起的NO3RR机理的转变，而且为串联催化位点的构建提供了新的启示。此外，基于Co SAAC/INC的Zn-NO3−电池表现出高功率密度和优异的NH3合成效率，同时实现NO3−污染物去除、NH3合成和能量供应。

关键观点总结

关键观点1: 背景介绍

氨（NH3）在工业、农业和能源领域的广泛应用，使得开发低能耗和可持续的NH3合成技术成为迫切需求。电催化合成NH3是一种新兴技术，具有使用可再生能源电力、氮物种和水作为驱动力、氮源和质子源的优点。然而，由于氮气在水溶液中的低溶解度以及N≡N键的高解离能，电催化NH3合成的反应动力学受到限制。

关键观点2: 文章亮点

1. 采用碘化铵的刻蚀同步掺杂策略，提高了催化剂的制备效率。2. 研究了位于钴单原子第二壳层的碘杂原子对其吸附行为的调节作用。3. 揭示了由同一金属钴纳米颗粒衍生的团簇和单原子之间的串联催化机制。4. 以Co SAAC/INC为阴极催化剂的Zn-NO3−电池能够高效的对电子器件进行持续供电并合成氨。

关键观点3: 研究方法

该研究通过温和的碘化铵刻蚀同步掺杂策略制备了具有I-CoN4位点和Co AC位点的Co SAAC/INC催化剂。通过一系列表征手段如XRD、XPS、EXAFS等验证了催化剂的结构和性质。同时，结合原位电化学红外光谱、在线微分电化学质谱、验证实验和密度泛函理论计算，揭示了催化剂的串联催化机制。

关键观点4: 研究结果

研究表明，第二壳层的碘掺杂有效调节了CoN4的电子结构，并诱导了H2O/*H向NO3−的有利吸附。相邻的Co AC位点促进了H2O的解离，为后续的加氢反应提供丰富的活性氢。在催化剂的作用下，Zn-NO3−电池表现出高功率密度和优异的NH3合成效率。

关键观点5: 通讯作者简介

李春利教授是河北工业大学化工学院教授、博士生导师，主要研究方向为化工分离工程、高效塔器技术和化工过程节能。刘加朋副教授主要研究领域包括新型二维纳米材料的制备及其电化学应用、化学工程和环境工程。崔志杰是河北工业大学化工学院2023级博士研究生，主要研究领域为二维材料在电催化合成氨中的应用。