加州大学《Nature Chemistry》：可控锂沉积行为！

主要观点总结

本文研究了锂金属负极的可逆循环中锂成核的过程和其对循环稳定性的影响，发现成核过程受到锂-电解质界面和锂-基底界面的影响。研究通过构建物理模型揭示了不同界面对锂成核的作用机制，并发现控制锂的成核过程对于实现锂金属负极的稳定循环至关重要。

关键观点总结

关键观点1: 研究发现锂成核过程可以分为基底控制成核和SEI（固体电解质界面）控制成核两种模式。

这两种模式的主导因素由电解液及其形成的SEI化学性质决定。当SEI中锂离子传输受限且电荷转移动力学迟缓时，成核过程由SEI主导，与基底性质无关；而在具备快速锂传输与电荷转移能力的SEI体系中，成核行为则主要受基底性质调控。

关键观点2: 研究揭示了不同成核模式对锂生长方式和循环稳定性的影响。

虽然两种成核模式都可以实现无枝晶锂的沉积，但SEI调控型成核在生长阶段会持续诱导新的成核事件，导致多层生长模式，易形成“死锂”，损害循环稳定性和可逆性。相比之下，基底调控型成核能够形成均匀的多面体晶核，通过挤出机制实现连续生长，提高沉积锂颗粒的连通性，有效抑制孤立“死锂”的生成。

关键观点3: 研究指出提升SEI与基底界面的锂传输速率是实现致密锂沉积和长循环寿命锂金属电池的核心关键。

结合优化设计的基底（如富LiF基底）和能够生成无机物富集SEI的电解质（如LHCE电解质、高氟化电解质等），可以促进均匀的锂成核和连续的锂生长，从而显著提升锂金属负极的可逆性和稳定性。