南航朱印龙教授课题组Angew: 稀土调控层状铜酸盐键极化率促进表面重构助力C₂₊电合成

主要观点总结

本文介绍了通过调节层状铜酸盐的Cu-O键极化率，以促进铜氧化物催化剂在电化学二氧化碳还原（CO2RR）中的表面重构，从而提高生成多碳（C2+）产物的选择性和活性的研究。通过A位稀土调控策略，设计了一系列层状稀土铜酸盐Ln2CuO4，并通过实验和理论方法揭示了Cu-O键极化率与催化剂重构行为之间的关系。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

电化学二氧化碳还原反应（CO2RR）已成为可持续碳回收和减缓气候变化的一种策略。铜基材料，特别是铜氧化物催化剂在此过程中表现出良好的潜力，但如何调控催化剂的重构以实现高效转化是一个关键问题。

关键观点2: 研究目标

本研究旨在通过调节铜氧化物的化学键（即Cu-O键极化率），实现对催化剂重构行为的精准调控，以提高CO2RR过程中C2+产物的选择性和活性。

关键观点3: 研究方法

采用A位稀土调控策略，设计具有不同极化率的铜酸盐，并研究其对铜氧化物催化剂重构行为的影响。通过电化学测试评估Ln2CuO4的CO2RR性能，结合原位表征和理论计算探究催化剂重构后的作用机理。

关键观点4: 研究结果

研究发现，具有较大Cu-O键极化率的Pr2CuO4催化剂在CO2RR过程中表现出最佳性能，其C2+产物的法拉第效率和分电流密度均显著提高。此外，该催化剂在MEA电解槽中可稳定运行较长时间。研究还表明，增大的Cu-O键极化率有助于促进快速的Cu-O键断裂，生成更多、更小、高度分散且具有晶格应变的金属铜颗粒。

关键观点5: 研究意义

本研究不仅为设计新型铜基电催化剂提供了一种新策略，而且从键断裂和重组的角度为理解重构过程提供了宝贵见解。同时，该研究还为能源光/电催化、电合成等领域的研究提供了有益的参考。