重庆大学黄建峰教授课题组JACS: 基于柯肯达尔效应构筑Cu/Ru异质界面空腔结构，用于高效NO₃⁻...

主要观点总结

本文介绍了基于电化学硝酸盐还原反应（eNO3RR）制氨的研究，报道了一种通过柯肯达尔效应构筑的Cu/Ru异质界面空心纳米结构催化剂。该催化剂在eNO3RR制NH3反应中表现出优异的性能，包括高法拉第效率、高产率和能效。研究不仅揭示了Cu/Ru界面的活性本质和机理，还提出了一种通用的设计策略，为开发高效可持续的电催化转化体系提供了新思路。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

电化学硝酸盐还原反应（eNO3RR）为氨合成提供了一条可持续路径，同时是一种环境友好的硝酸盐治理策略，在能源转化和环境保护方面都具有双重意义。然而，该反应的选择性和能效一直难以突破，设计高效、稳定的电催化剂是解决问题的核心。

关键观点2: 研究亮点

1. 构筑了一种新型的催化剂结构，利用Cu与Ru在氧化还原电位、热力学相容性、表面能及原子扩散等方面的差异，通过湿化学合成与高温氢气处理相结合，成功诱导柯肯达尔效应，构筑出兼具空心结构与异质界面的Cu/Ru HHNS。2. 揭示了NO3-还原为NH3的创新反应机理，通过对比实验、同位素标记实验及NO2-吸附实验，结合原位XAS、原位DEMS、原位拉曼等表征手段，以及DFT与COMSOL模拟计算，明确了“界面效应—级联催化—纳米限域”的协同反应机制。3. 催化剂表现出优异的催化性能，在0.1 M KNO3 + 0.1 M KOH电解液中实现了高法拉第效率、高产氨速率和能量效率。

关键观点3: 研究结果

该研究为eNO3RR制NH3提供了新的设计思路，同时提出了一种具有普适性的设计原则，为构筑先进电催化剂、推动可持续化学转化提供了指导。除此之外，该工作也为CO2还原、N2还原等多电子转移反应的高效催化提供了有价值的借鉴。