阳极H₂O₂生成+氨肟化，电子效率高达81%！Angew揭示局部pH调控提升级联反应效率

主要观点总结

本文报道了一种集成电化学-化学耦合策略，实现阳极原位生成H₂O₂与环己酮氨肟化的级联反应。该策略使用FTO/Sb₂WO₆阳极，通过调节界面pH提高反应选择性，抑制副反应。研究突出了局部pH调控在提高级联电合成反应兼容性与效率中的重要作用。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

重要化学品前体的合成通常涉及复杂反应步骤，实现多种反应物的活化和新化学键的形成仍具有挑战性。级联反应是合成高价值分子的有效策略。

关键观点2: 研究目的

将电化学与化学反应相结合的级联反应，为突破单步电催化效率限制、减少对贵金属依赖提供了新的路径。该研究旨在实现温和条件下环己酮的直接氨肟化，避免高浓度H₂O₂的制备、存储与运输。

关键观点3: 研究方法

提出了一种集成电化学-化学的级联策略，使用FTO/Sb₂WO₆阳极，在KHCO₃/K₂CO₃混合物中生成H₂O₂，并有效抑制NH₃/NH₄+氧化。研究揭示了H₂O₂生成是整个肟形成过程中的速率控制步骤，通过调节微环境控制提高H₂O₂的选择性。

关键观点4: 研究结果

优化后体系的环己酮肟的产率和选择性高达100%，最高电子效率（EE）可达81%，并在多个循环中保持稳定。此外，该策略还广泛适用于各种酮和醛类的肟化反应，产率高达88%–100%。

关键观点5: 研究亮点

通过电化学O₂还原原位生成H₂O₂进行环己酮氨肟化，避免了气态反应物的处理、爆炸性氧化剂和有毒化学品的使用。同时，该研究突出了局部pH调控在提高级联电合成反应兼容性与效率中的重要作用。