中国石油大学(北京)戈磊教授课题组ACB: Mn诱导的吸附和轨道杂化协同促进C-C偶联，实现高选择性...

主要观点总结

本文报道了通过Mn掺杂和S型异质结（ZnS/Co3S4）协同策略，显著提升了光催化CO2还原为C2H4的选择性与效率。Mn掺杂诱导晶格应变与电荷不对称分布，增强了CO2吸附与关键中间体稳定性，促进了C-C耦合。优化后的催化剂实现了高产率和电子选择性。结合理论计算与原位表征，揭示了Mn调控轨道杂化和界面电荷分离的机制。该研究为高效多碳产物光催化剂设计提供了新思路。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

光催化CO2还原反应具有绿色、可持续和低能耗的特点，是缓解碳排放并生产可再生碳资源的重要途径。乙烯作为高经济价值的平台化学品，其生成面临热力学和动力学挑战。开发高选择性的经济高效光催化剂具有重大科学和实际意义。

关键观点2: 研究亮点

1. Mn掺杂和S型异质结协同调节局部应变和电子结构，显著增强了CO2的吸附和活化。2. Mn诱导的轨道杂化稳定了关键中间体，降低了C-C耦合的动力学势垒。3. 优化后的催化剂的C2H4产率和电子选择性远高于未掺杂的催化剂。

关键观点3: 研究方法

通过DFT计算、XRD、XPS、EXAFS、PL、EIS、UV-Vis DRS等技术手段，研究了Mn掺杂对ZnS/Co3S4催化剂的结构、电子性质、光催化性能的影响。

关键观点4: 实验结果

Mn-ZnS/Co3S4催化剂的C2H4产率达20.62μmol·g-1·h-1，电子选择性为87%，远高于未掺杂样品。控制实验和13CO2同位素标记确认碳源为CO2。

关键观点5: 研究展望

本研究通过整合Mn掺杂和S型异质结工程，展示了一种合理的设计策略。结果表明Mn的加入显著降低了C-C键形成的反应能垒，促进了界面处电子的定向转移，从而促进了乙烯的释放。该研究为在温和条件下形成多碳产物的富地球元素光催化剂的设计提供了新的见解。