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大连理工大学陆安慧教授团队:多活性催化中心调控优化硝酸盐还原反应含氮中间体及性能强化

研之成理  · 公众号  · 科研  · 2024-06-01 13:30
    

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01 引言 电催化硝酸盐还原反应(NO 3 RR)具有反应条件温和、清洁、无环境污染等优势,是合成氨有效替代途径。然而,NO 3 RR过程涉及9个质子和8个电子的转移,反应途径复杂,易生成副产物,严重影响氨产率和选择性。通过合理调节反应途径减轻竞争性副反应,是强化NO 3 RR的有效方式。具体而言,硝酸盐还原包括一个脱氧过程,其中含有*NO 2 和*NO等中间体,以及一个加氢过程,含有*NH、*NH 2 和*NH 2 OH等中间体。氨产物的选择性和产率均受基元反应含氮中间体浓度的影响,合适的中间体比例有利于NO 3 RR反应的进行。为了实现对中间体的调控,人们设计了各种策略,以确保多个中间体在活性位点上独立吸附而不相互干扰。一种有效的策略是使用多个活性位点共同作用,相对独立的多个活性位点可以调节中间体的吸附进而调节其浓度。值得注意的是,Co 3 ………………………………

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