南方科技大学顾均ACS Catal.: 边缘位点Co-Nₓ单原子模型催化剂用于CO₂电还原

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第一作者：程要提，彭建钊 通讯作者：顾均，陈丽娜 通讯单位：南方科技大学，哈尔滨工业大学（深圳） 论文DOI：10.1021/acscatal.4c02079 全文速览 具有碳载体边缘单原子位点的催化剂广泛用于包括CO 2 还原在内的电催化过程。该类材料主要通过金属有机前驱体热解法制备，但该方法制备的催化剂活性中心局部结构很难精确精确控制，难以用于建立可靠的构效关系。本文制备了钴与2~4个吡啶型氮配体配位的边缘单原子模型催化剂，催化位点通过吡嗪结构共轭锚定在碳载体边缘。研究表明只有Co-N 4 催化剂对CO 2 电还原制CO具有高选择性和高活性，TOF较Co-N 2 和Co-N 3 催化剂高一个数量级。光谱分析结合理论计算表明，Co-N 4 为低自旋电子组态，而Co-N 2 和Co-N 3 为高自旋电子组态。相较于Co-N 2 和Co-N 3 位点，Co-N 4 位点对COOH和CO物种吸附较强，而对H 2 O和H原子吸 ………………………………