主要观点总结
本文研究了不同方法制备的具有无序缺陷萤石相的Nd-Ce-O催化剂在乙烷氧化脱氢反应中的应用。结果表明,催化剂的晶体结构、表面氧空位、Nd的富集程度以及表面碱性位点对其性能有重要影响。该研究为制备新型高效A2B2O7型复合氧化物催化剂用于ODHE反应提供了理论指导。
关键观点总结
关键观点1: 催化剂的制备方法和性能
采用共沉淀法、柠檬酸溶胶-凝胶法和甘氨酸-硝酸盐燃烧法制备了具有无序缺陷萤石结构的Nd-Ce-O二元氧化物催化剂。其中NC-SG催化剂在450℃时C2H4产率达到17.5%,而NC-GNC催化剂在600℃时C2H4产率可达26.8%。
关键观点2: 催化剂的结构表征
通过HAADF STEM mapping、XRD、Raman和XPS等手段表征了催化剂的结构。结果表明,所有催化剂呈现与CeO2相似的衍射峰,与无序缺陷萤石结构高度匹配。NC-GNC催化剂表面Nd的富集程度最大。
关键观点3: 催化剂的乙烷氧化脱氢反应性能
乙烷氧化脱氢反应结果表明,NC-SG催化剂具有良好的低温反应性能,而NC-GNC催化剂具有良好的高温反应性能。催化剂的碱性位点和氧空位对反应性能有重要影响。
关键观点4: 活性氧和碱性位点的分析
通过EPR、O2-TPD、CO2吸附红外光谱和CO2-TPD等技术探讨了催化剂的活性氧物种和碱性位点性质。结果表明,表面碱性与Nd在表面的富集程度相关。
关键观点5: 活性氧鉴定分析和DFT计算
通过原位拉曼表征、DRIFT和同位素18O2-TPSR-MS实验揭示了催化剂表面活性位点随反应温度的变化情况。DFT计算进一步阐明了乙烷的催化活化过程。
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