主要观点总结
本文介绍了一项中山大学陈国胜/欧阳钢锋团队的研究,他们提出了一种MOF孔道分区化-疏水化协同策略,解决了酶固定的传质动力学问题,并实现了脂肪酶优势催化构象的激活。该研究成功提高了脂肪酶@MOF复合催化剂的活性和稳定性,在酯水解、手性动力学拆分等方面展现出优异性能。
关键观点总结
关键观点1: 研究背景
合理将酶分子空间固定于多孔载体,创制新型生物复合催化剂,是实现工况条件下生物催化转化的关键策略。金属有机框架(MOF)具有超高的孔隙率和原子精准可调的孔道结构,将酶分子封装在MOF孔道是设计新型生物催化剂的重要思路。
关键观点2: 研究亮点
1. 提出一种MOF孔道分区化-疏水化协同策略,解决酶固定的传质动力学问题,并实现脂肪酶优势催化构象的激活。2. 阐明MOF孔道疏水界面作用对于活化脂肪酶的机制。3. 实现酯水解活力及手性动力学拆分性能的提升。
关键观点3: 研究方法
研究人员首先分析了酶分子封装于化学改性的MOF孔道中的4种可能模式。随后选用具有层次孔结构的NU-1003作为载体,通过溶剂辅助配体交换策略定向进行脂肪酸修饰。通过cryo-EM、XRD、 1 H-NMR、水接触角以及氮气吸附等技术手段证实了复合催化剂的成功制备。
关键观点4: 研究结果
研究表明,MOF孔道分区化固定有效提高底物传质效率,孔道精准疏水化调控能够激活脂肪酶的优势催化构象。在最适条件下,TL@NU-1003-C22的酯水解初始催化速率是游离TL的1.57倍,且展现出良好的溶剂及热稳定性。此外,该研究还通过ITC和2D固体核磁实验揭示了酶分子-孔道的界面行为。
关键观点5: 总结与展望
该研究为高活力、高稳定脂肪酶复合催化剂的设计提供了新思路,并凸显了酶分子-孔道的界面作用对限域生物催化的重要影响。研究成果发表在Journal of the American Chemical Society上。
文章预览
▲ 第一作者:郭力泓 通讯作者:陈国胜,高瑞,黄淑瑶,黄思铭,欧阳钢锋 通讯单位:中山大学化学学院(广州) 论文DOI:10.1021/jacs.4c03286 (点击文末「阅读原文」,直达链接) 全文速览 在本研究中,中山大学陈国胜/欧阳钢锋团队提出一种MOF孔道分区-疏水化协同策略,较好地解决了载体的传质动力学问题,并借助孔道疏水界面作用激活脂肪酶(简称TL)的优势催化构象,成功实现脂肪酶@MOF复合催化剂活性和稳定性的同步提升,在酯水解、手性动力学拆分等方面展示出更优异的催化性能。 背景介绍 合理将酶分子空间固定于多孔载体,创制新型生物复合催化剂,是实现工况条件下生物催化转化的关键策略。这种固定化策略不仅能够稳定酶的柔性构象,提高其工作寿命,还可简化催化剂的分离过程,方便回收利用。金属有机框架(Metal-Or
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