复旦大学刘智攀/上海有机所马思聪Nat. Commun.: 数据驱动发现铂单原子嵌入锗MFI沸石催化...

主要观点总结

本文报道了一种基于全局神经网络势（G-NN）数据驱动策略的沸石封装金属催化剂（Pt@Ge-MFI）的理性设计研究。该研究针对丙烷脱氢（PDH）反应，通过结合密度泛函理论（DFT）快速筛选沸石框架和金属助剂组合，成功设计出兼具高稳定性、反应活性的锗硅酸盐沸石封装Pt单原子催化剂。该催化剂在PDH反应中表现出优异的催化性能，为PDH催化剂开发提供了新范式。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

丙烷脱氢是丙烯生产的重要工艺，传统金属催化剂因积碳、烧结而快速失活，限制了其工业化应用。沸石封装金属催化剂成为研究热点，但仍面临材料成本和合成工艺的挑战。

关键观点2: 创新点

1. 利用全局神经网络势（G-NN）的原子模拟，高效筛选了Pt/Ge在不同沸石框架中的分布。2. 设计出兼具高稳定性、反应活性的锗硅酸盐沸石封装Pt单原子催化剂Pt@Ge-MFI，简化合成工艺，适用于工业化。3. 建立了从全局结构搜索→理论预测筛选→实验合成与表征的完整流程，降低催化剂设计成本。

关键观点3: 实验结果

1. Pt@Ge-MFI催化剂在500-550℃温度区间内连续运行超过750h未见明显失活。2. 在600℃下，Pt@Ge-MFI催化剂具有近热力学平衡的转化率和>98%的丙烯选择性。3. 通过实验表征和理论计算证实了活性位点[GePtO3H2]的形成，Pt以近零价态嵌入骨架，Ge通过配位稳定Pt单原子抑制烧结。

关键观点4: 研究影响及意义

本研究为PDH催化剂开发提供了新范式，揭示了数据驱动方法在理性设计多孔催化材料中的巨大潜力。刘智攀教授和马思聪研究员的工作为理论计算和催化领域的发展做出了重要贡献。