曾杰/夏川/肖建平Nat. Commun.：Cu单原子结构调控实现高效CO2电催化制CH4

电催化学术QQ群：1025856252通过间歇可再生能源进行电化学还原CO2制备甲烷为可再生电能的存储和利用CO2提供机会和可能，Cu单原子催化剂是具有C-C偶联功能的催化剂，因此可能通过CO*的质子化生成CHO*用于制备甲烷。有鉴于此，中国科学技术大学曾杰、电子科技大学夏川、中科院大连化物所肖建平等通过理论计算发现将硼原子引入Cu-N4的第一配位层，能够促进催化剂的CO*和CHO*中间体成键，因此改善催化反应生成CH4。本文要点要点1. 通过共掺杂策略制备掺B的Cu-Bx结构催化剂（Cu-NxBy），其中主要位点为Cu-N2B2，与Cu-N4位点相比，掺B的Cu-Nx结构具有优异的CH4选择性，在过电势为-1.46 V，甲烷的峰值法拉第效率达到73 %，部分电流密度达到-462 mA cm-2。要点2. 通过二维相图进行理论计算分析，以及反应能垒计算，从而更好的理解Cu-N2B2配位结构的反应机理。Yizhou Dai ………………………………