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来源：高分子科学前沿 我们的化学知识已经达到了这样的程度：不仅可以预测反应的产物，而且可以预测与它们形成有关的时间尺度。当反应发生在与振动和旋转周期 (飞秒和皮秒范围) 相当的时间尺度上时，没有足够的时间在所有自由度上进行能量重新分配，这阻碍了统计处理，因此需要时间分辨测量。在 20 世纪 80 年代之前，人们普遍认为基本的化学过程，如键形成、键解理和异构化发生得太快而无法测量。脉冲持续时间在飞秒时间尺度的激光器的出现，使这些基本过程的直接测量具有足够的时间分辨率，以观测短寿命的中间态甚至过渡态。这些研究经常遇到由势能面瓶颈引起的相干振动运动，并且可以以新的时间精度区分协调反应机制和逐步反应机制。利用飞秒时间分辨技术进行的测量促进了人们对发生在激发态的化学反应进行从头算分子动 ………………………………