南科大杨烽/北大周继寒JACS：原子分辨电镜揭示高熵金属间化合物催化剂的化学有序度和表面原子结构

主要观点总结

本文研究了高熵金属间化合物纳米晶的原子结构及其对催化反应的影响。通过原子分辨的电镜成像和EELS分析，揭示了金属间化合物纳米晶的化学有序度和表面原子结构。研究发现，高熵金属间化合物具有典型的“核壳”结构，内部是化学有序的金属间化合物，表面主要由化学无序的固溶体合金相组成。此外，该研究还探讨了炔烃半加氢反应的构效关系和局域EELS结果，发现反应活性主要受金属间化合物纳米晶表面的电子结构和炔烃取代基的烷基链长度影响。该工作为理解金属间化合物表面活性位点和催化机理提供了直接依据。

关键观点总结

关键观点1: 高熵金属间化合物纳米晶的原子结构和化学有序度研究。

通过原位/球差电镜、原子分辨的电子断层成像和EELS分析，揭示了高熵合金从无序固溶体到有序金属间化合物的结构演化过程，以及金属间化合物纳米晶的化学有序度和表面原子结构。

关键观点2: 高熵金属间化合物的“核壳”结构。

发现高熵金属间化合物具有内部化学有序、表面化学无序的“核壳”结构，这种结构影响了其催化性能。

关键观点3: 炔烃半加氢反应的构效关系。

研究发现，炔烃半加氢反应的活性主要受金属间化合物纳米晶表面的电子结构和炔烃取代基的烷基链长度影响。高熵金属间化合物催化剂由于表面是化学无序的原子排列结构，其“几何效应”影响较小。

关键观点4: EELS分析结果。

通过纳米分辨的EELS揭示了不同有序度的高熵金属间化合物纳米晶的近表面和内部电子结构的差异，进一步理解了其催化性能的差异。