内蒙古大学/香港城市大学，Nature Materials！

主要观点总结

本文提出了一种创新的配体限制合成策略，通过二胺类配体与双金属前驱体的配位作用，实现了高配对率、原子间距可调的双原子催化剂（DACs）的精准构筑。该策略在硝酸盐还原制氨反应中展现出显著的协同催化效应。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

多相催化领域中，原子级分散的金属催化剂因高原子利用率和明确的活性中心结构备受关注。DACs不仅继承了单原子催化剂的优势，还因双金属位点的协同作用、可调的电子结构和多样的配位环境在多种催化反应中展现出优异性能。然而，DACs的合成面临两大核心挑战：一是如何实现高配对率的金属原子分散，二是如何精确调控配对原子之间的空间距离。

关键观点2: 研究思路

研究团队提出了一种基于二胺配体的“配体限制合成策略”。该策略利用二胺分子与金属前驱体的配位反应，形成稳定的金属-配体复合物，进而锚定在二维g-C3N4载体上。对于同核DACs和异核DACs，研究团队分别采用了不同的合成方法，并验证了该策略操作简便、无需复杂设备，具备良好的普适性。

关键观点3: 研究方法

研究团队通过像差校正高角环形暗场扫描透射电子显微镜（AC-HAADF-STEM）图像观察到Pt2/g-C3N4-HA和Pt1-Au1/g-C3N4-HA中大量存在的原子对结构，并进行了原子分辨率能谱mapping、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、密度泛函理论（DFT）计算、X射线吸收精细结构谱（XAFS）分析等多维度、多尺度的结构表征。此外，还通过X射线光电子能谱（XPS）和原位FTIR光谱揭示了Pt与Au位点的协同作用机制，结合DFT与机器学习（ML）方法预测了其他可能的DACs组合。

关键观点4: 实验结果

实验结果表明，配体限制合成策略实现的DACs具有高配对率和精准调控的原子间距，在硝酸盐还原制氨反应中展现出显著的协同催化效应。特别是Pt1-Au1/g-C3N4-HA催化剂的氨产率高达744 mg h⁻¹ mg metal⁻¹，法拉第效率达95.6%，性能优于非配对型催化剂。

关键观点5: 结论

该研究提出的配体限制合成策略为原子级催化材料的可控制备提供了新范式，有望在能源转化、环境催化等领域发挥重要作用。该策略可进一步拓展至更多金属组合与反应体系，推动DACs在实际应用中的广泛发展。