中科大最新Nature Synthesis, 调控CO₂电还原催化剂表面重构新策略

主要观点总结

本文受药物胶囊缓释结构的启发，在金属氧化物催化剂上构建了一种水溶性碳酸盐壳，作为保护涂层，有效减缓了催化剂在施加电场下的表面演变过程。通过调节壳的厚度和溶解速率，可以调控表面重构，促进低配位结构的形成，从而生成富含晶界和小颗粒的Cu(0)。实验结果显示，该策略可显著提高CO2电还原的反应活性和选择性。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

电化学CO2还原反应（CO2RR）是一种有前景的绿色技术，可以将CO2转化为高附加值化学品。催化剂的活性和选择性与其表面结构密切相关，因此设计具有高效活性位点的催化剂表面至关重要。

关键观点2: 研究亮点

本研究受药物缓释胶囊的启发，提出在催化剂表面构建缓慢溶解的碳酸盐壳，以调节重构速率，从而优化催化剂的活性表面。通过控制碳酸盐壳的类型和厚度，可以精确调控高价态向低价态的转化，促进小颗粒和富含晶界的高活性Cu(0)生成。

关键观点3: 实验结果

在电流密度为2.0 A cm−2时，CuO@K2CO3催化剂的C2+法拉第效率达到82.8 ± 2.2%，优于传统CuO催化剂的性能。此外，该调节表面重构的方法可推广至其他催化剂，如ZnO、In2O3、SnO2和Bi2O3，以提高它们对CO和甲酸盐的选择性。

关键观点4: 研究总结

本研究开发了一种碳酸盐缓释策略，成功调控了CO2电还原催化剂的重构。设计的碳酸盐缓释壳可以减缓金属氧化物的重构速率，有效提高CO2电还原的性能。该策略具有良好的普适性，可应用于其他催化剂以提高其选择性和活性。