中科院大连化物所章福祥 JACS：单原子超二次配位结构调制促进NH3合成

文章预览

第一作者： Qinglin Li, Lin Luo, Xiangyang Guo, Rong Wang 通讯作者： 章福祥 通讯单位： 中国科学院大连化学物理研究所 研究背景与内容 尽管单原子催化剂（ SACs ）周围的微环境已被广泛证明对其催化性能有显著影响，但二级配位壳层以外的局部结构是否也起作用尚不清楚。 本文采用一系列具有良好定义和可调的二级配位的金属 - 有机骨架（ mof ）作为模型 SAC 电催化剂，讨论了远距离结构对硝酸合成氨的影响。 研究要点 要点1： 研究结果首先证实了 Cu 活性位点的二次超配位结构对 NO 3 RR 性能有显著影响，并且 -H 基团使 Cu 12 NDI-H 催化剂的最佳氨 FE 为 98% ，氨产率为 35.1 mg·h −1 ·mgcat −1 ，同时在 100 mA·cm −2 下具有超过 100 h 的良好稳定性。 要点 2 .   机理研究表明，与 -NMe 2 和 -F 基团相比， NDI 中的 -H 取代基通过远程效应导致单个 Cu 位点的 d 带中心上 ………………………………