上海交大李新昊JACS：基于Cu₃Pd合金异质结中Cuδ-和Pdδ+的电子歧化协同促进C≡C结合和Volmer步骤用于炔醇半加氢

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第一作者：林秀，胡凡生，李奇远 通讯作者：李新昊教授 通讯单位：上海交通大学化学化工学院 论文DOI：10.1021/jacs.4c03893 全文速览 本工作介绍了一种电子歧化的Cu 3 Pd合金基异质结以水为质子源促进电催化炔醇半氢化到烯醇。通过调控碳载体中氮的含量可诱导合金中Cu和Pd电子结构发生歧化形成富电Cu（Cu δ- ）和贫电Pd（Pd δ+ ）。Cu δ- 和Pd δ+ 促使水解离Volmer步骤产生的活性H物种与炔醇的C≡C键在Pd δ+ 位点上进行协同结合，同时促进水解离产生的OH物种和炔醇的羟基在Cu δ- 上进行吸附，从而使反应的TOF达到2412 h -1 。此外， Cu 3 Pd基电解池可在-200 mA cm -2 的工作电流密度下连续生产烯醇，阴极能效可达45 mol kW·h -1 ，有望为可持续工业合成提供巨大潜力。 背景介绍 炔醇到烯醇的选择性半氢化反应在精细和中间化学品的工业生产中具有重要意义。金属 ………………………………