乔世璋课题组JACS：机器学习大数据分析揭示C–C电催化偶联机理

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▲ 共同第一作者：李昊博，李昕宇，王鹏棠 通讯作者：乔世璋 通讯单位：阿德莱德大学 论文DOI：10.1021/jacs.4c09079 （点击文末「阅读原文」，直达链接）     全文速览 碳碳（C-C）偶联反应步是电催化CO 2 还原生成绿色化学品的必经步骤。然而由于催化反应网络的复杂性，其内在反应机理和催化剂材料设计的方向目前仍存在争议。本工作率先从全局的视角建立了一个涵盖所有C-C偶联前体和催化活性位点组成的综合数据集，通过大数据分析来探索反应机理和筛选催化剂。针对C-C偶联反应前后的中间体结构的各种复杂的吸附构型，专门开发了二维-三维集成（2D-3D ensemble）的机器学习策略，其可以快速而准确地扩展量子化学计算数据，获取大数据集。大数据分析揭示：1）与对称偶联相比，不对称偶联机理更优，其中最佳路径为CH或CH 2 与CHO偶联；2）Cu基 ………………………………