北京科技大学先进能源材料研究团队ACS Nano：配位无序工程策略诱导卤化物电解质非晶化助力长循环全...

主要观点总结

本文主要介绍了一种阳离子配位无序工程的普适性设计策略，通过Ta 5+ 阳离子掺杂诱导电解质非晶化和局部结构无序化，显著提升了系列钠/锂卤化物电解质的离子电导率。其中，经过优化的Na 1.4 Zr 0.4 Ta 0.6 Cl 6 （NZTC）组分在25°C时具有优异的室温电导率、氧化稳定性和机械柔软性。该策略为突破传统结晶钠卤化物离子传导限制、设计超越晶体框架的钠超离子导体提供了新颖的思路。使用NZTC作为电解质的全固态电池在循环性能上表现出色。

关键观点总结

关键观点1: 研究背景

传统结晶型钠基卤化物固体电解质虽有良好的电化学稳定性和可变形性，但离子传导性受限。电解质非晶化策略被证明可有效提升卤化物电解质的离子电导率。

关键观点2: 工作简介

北京科技大学研究团队提出阳离子配位无序工程的普适性设计策略，通过Ta 5+ 阳离子掺杂诱导电解质非晶化和局部结构无序化，实现钠/锂卤化物电解质离子电导率的显著提升。

关键观点3: 主要成果

研究团队成功合成了一系列钠/锂卤化物固体电解质，并发现随着Ta 5+ 掺杂量的增加，电解质逐渐趋于非晶化。在最佳掺杂浓度下，电解质的离子电导率实现了数量级提升。特别是NZTC组分，其离子电导率达到1.95 × 10 -3 S cm -1 ，且具有良好的电化学稳定性和机械柔软性。全固态电池实验表明，使用NZTC作为电解质的全固态电池具有出色的循环性能和电化学可逆性。

关键观点4: 研究机制

研究团队通过X射线衍射分析、阿伦尼乌斯曲线等手段揭示了非晶态电解质的离子传输机制。非晶态基质的结构无序性扩展了离子传导路径，减弱了阳离子-阴离子相互作用，从而提高了离子迁移性。此外，通过分子动力学模拟证实了非晶态电解质中的离子传导机制。

关键观点5: 实际应用

使用NZTC作为电解质的全固态电池在实际应用中表现出良好的性能。在多种倍率条件下，电池的放电容量保持稳定。在高温测试实验中，全固态电池实现了高初始放电比容量和良好的循环稳定性。